近日，上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院金放鳴教授課題組和日本理化學(xué)研究所(RIKEN)生物功能催化研究組、韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究院(KBSI)合作，在選擇性反硝化研究方面取得重要進(jìn)展。

近年來，過量地使用氮肥以及化石燃料的燃燒導(dǎo)致嚴(yán)重的氮污染。傳統(tǒng)的細(xì)菌反硝化是當(dāng)前的主要手段，可高選擇性地將硝酸根和亞硝酸根還原為氮?dú)猓枰臈l件比較苛刻，強(qiáng)酸或強(qiáng)堿的環(huán)境都不利于微生物的生長(zhǎng)，并且后處理比較麻煩。如何利用可再生能源(如電能)選擇性地實(shí)施反硝化來加速地球氮循環(huán)平衡已成為可持續(xù)發(fā)展目標(biāo)(SDGs)的一項(xiàng)重要任務(wù)。

反硝化的路徑較長(zhǎng)，副產(chǎn)物多，且涉及多質(zhì)子多電子轉(zhuǎn)移步驟。如何選擇性地生成目標(biāo)產(chǎn)物將是電催化劑設(shè)計(jì)所面臨的巨大挑戰(zhàn)。

本著改善地球氮資源循環(huán)高端理念，金放鳴教授課題組聯(lián)合日本理化學(xué)研究所(RIKEN)生物功能催化研究組以及韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)研究院(KBSI)，合成出仿生催化劑含氧硫化鉬，并在溫和的中性條件下將亞硝酸根離子轉(zhuǎn)化為氮?dú)夥肿印Ｑ芯堪l(fā)現(xiàn)，通過調(diào)節(jié)電解液的pH可以調(diào)控質(zhì)子與電子的相對(duì)轉(zhuǎn)移速度，得到不同構(gòu)型的催化活性中間體，從而改變產(chǎn)物的選擇性，氮?dú)獾倪x擇性達(dá)到最高紀(jì)錄13.5%。上述成果以“Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrite to Dinitrogen Based on Decoupled Proton–Electron Transfer”為題發(fā)表在Journal of the American Chemical Society，該論文的第一作者為博士生何道平。

未來可通過進(jìn)一步提高氮?dú)獾倪x擇性，將其作為新的脫氮技術(shù)與微生物處理技術(shù)一起使用來處理污水。同時(shí)也可以作為從廢液中合成氨以及有機(jī)物氧化新技術(shù)。