第一作者：付開星（博士后）
通訊作者：羅金明（副教授）
通訊單位：上海交通大學環(huán)境科學與工程學院
成果簡介
近日，學院羅金明副教授在國際權威學術刊物《自然·通訊》（Nature Communications）上，發(fā)表了題為“Utilizing cost-effective pyrocarbon for highly efficient gold retrieval from e-waste leachate”的重要研究成果。
引言
隨著電子設備使用量的迅猛增長，電子廢棄物（E-waste）成為21世紀增長最快的固體廢物，每年增長率約為4%。電子廢棄物不僅對環(huán)境和人類健康構成重大威脅，還因其含有大量不可再生資源如黃金而具有巨大的經濟潛力。電子廢棄物中的黃金含量比礦石中的高10至100倍，其濕法冶金消化液也含有高濃度的黃金（高達2000毫克每升），是理想的黃金回收資源。然而，傳統(tǒng)回收方法如溶劑萃取和電化學還原工藝復雜且昂貴。相比之下，吸附法因其低成本、操作簡便且無二次污染，更具規(guī)模化應用前景。但傳統(tǒng)吸附劑在電子廢棄物復雜水化學條件下表現出選擇性差、結構不穩(wěn)定等問題，因此，亟需開發(fā)經濟可行且可持續(xù)的新型吸附劑。
圖文導讀
圖1 熱解碳吸附劑的合成與表征
為提高E-waste中黃金回收工藝的經濟效益，研究團隊選取廉價的海藻酸鈉生物質作為碳源，通過改變熱解溫度精細調控材料的微觀結構和物理化學特性，獲得了一系列不同石墨化程度及氧基團含量的熱解碳吸附劑。透射電子顯微鏡（TEM）圖像顯示了其豐富的多孔結構和石墨化微晶體。X射線光電子能譜（XPS）和電導率測試表明，隨著熱解溫度的升高，熱解碳的石墨化程度和導電性顯著提高，有助于電子傳遞和金離子還原。
圖2 熱解碳吸附劑回收黃金性能評估
圖2展示了熱解碳在黃金回收中的高效性能。首先，通過等溫吸附和動力學實驗評估了熱解碳的吸附性能，發(fā)現700℃熱解獲得的PyC700具有明顯最優(yōu)性能，其理論吸附容量為2829.7 mg g?1，傳質系數為1.73 × 10?8 m s?1。在不同初始濃度下，PyC700展示了快速的金回收動力學，并且在較寬濃度范圍內表現出高回收容量。此外，PyC700在不同pH值和離子強度下仍能保持高效回收效能。特別是對于共存金屬離子的干擾，PyC700展現了極高的選擇性，分配系數Kd約為3.1 × 108 mL g-1。這些結果表明，PyC700在實際廢棄電子設備浸出液中的黃金回收中具有巨大的應用潛力和經濟效益。
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圖3 熱解碳吸附劑回收黃金機理表征
圖3、圖4分別為熱解碳吸附劑回收黃金機理的表征和理論計算結果。熱解碳表面的芳香結構提供了關鍵的電子源，通過水中羥基化過程同時生成電子和酚羥基，用于還原金離子。XPS和FTIR分析顯示，金吸附過程中，熱解碳的石墨化碳結構發(fā)生氧化，石墨化結構中的sp2-雜化碳轉變?yōu)?/span>sp3-雜化碳。實驗和理論計算揭示了水分子在熱解碳表面解離為羥基離子和質子，羥基離子誘導芳香結構羥基化，生成更多的酚羥基并提供電子用于高價金的還原。DFT計算表明，氯絡合態(tài)的金離子通過逐步脫氯反應形成金-氯中間體，這一團簇狀中間體隨后逐步還原生成金核，降低了整個還原過程的反應能壘。
圖4 熱解碳吸附劑回收黃金機理的理論計算結果
熱解碳表現出高回收能力、優(yōu)異選擇性和廣泛適用性，特別是在實際CPU浸出液中能高效回收高純度黃金（>99.82%，23.96K）。技術經濟分析進一步證實，基于熱解碳的黃金回收工藝展現了顯著的經濟效益，投入產出比高達1370%。
小結
綜上，研究團隊通過精心設計并合成了海藻酸鹽衍生的熱解碳，成功實現了高效選擇性地從電子廢棄物浸出液中回收黃金，為電子廢棄物資源化利用提供了新途徑與新思路。該研究不僅在原子水平上揭示了熱解碳表面的電子供體機制和金核逐步還原的過程，還通過技術經濟分析證明了熱解碳在實際應用中的高經濟效益和環(huán)保優(yōu)勢。此項工作為設計更高效、更綠色的黃金回收吸附劑提供了重要的理論依據和實踐指導，展示了其在可持續(xù)城市采礦和其他相關應用中的廣泛潛力。
作者情況簡介
上海交通大學環(huán)境科學與工程學院博士后付開星為論文第一作者，副教授羅金明為通訊作者。其他主要合作者包括青島大學化學化工學院劉霞副教授，南京大學環(huán)境學院張孝林副教授，湖南大學土木工程學院周石慶教授，上海交通大學環(huán)境科學與工程學院朱南文教授，湘潭大學化學學院裴勇教授。上述合作者均對本研究工作給予了大力支持與幫助。
論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-50595-4